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本網(wǎng)訊（化學(xué)化工學(xué)院）近日，我?；瘜W(xué)化工學(xué)院王紅明教授課題組在稀土催化和二氧化碳資源化利用領(lǐng)域再次取得重要進(jìn)展。研究成果以“ f-π* Back Bonding Orbital Induced by Lutetium-Based Conducting MOF Promotes Highly Selective CO2 to CH4 at Low Potential ”為題發(fā)表于化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)TOP期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6)。南昌大學(xué)為唯一署名單位，第一作者是我校余福清博士、張光耀，博士研究生舒敏興為共同作者，王紅明教授為通訊作者。該成果是我?；瘜W(xué)學(xué)科近年來(lái)在二氧化碳資源化利用與稀土催化領(lǐng)域取得的又一創(chuàng)新性成果。

該成果利用江西豐富的稀土資源，通過可再生電力將CO2和H2O電催化還原轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料，對(duì)于緩解能源壓力和可再生能源儲(chǔ)存具有重要的意義。電催化二氧化碳還原反應(yīng)為高附加值化學(xué)品，特別是在碳?xì)浠衔锷a(chǎn)領(lǐng)域，因其廣泛的用途和高能量密度而引起了相當(dāng)大的關(guān)注。然而，由于電化學(xué)還原過程中多步驟質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程的復(fù)雜性，在生產(chǎn)碳?xì)浠衔锏耐瑫r(shí)實(shí)現(xiàn)高選擇性仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)?，F(xiàn)有研究表明，銅基催化劑具有產(chǎn)生高價(jià)值碳?xì)浠衔锏木薮鬂摿?，近年?lái)人們對(duì)銅基催化劑進(jìn)行了廣泛的探索與研究。然而，考慮到銅基催化劑在電催化二氧化碳還原反應(yīng)中產(chǎn)物的復(fù)雜性，其單一碳?xì)浠衔锏倪x擇性較低。因此，探索非銅基金屬催化劑在電催化二氧化碳還原反應(yīng)中的研究，尤其是引入稀土元素的催化劑，對(duì)于更深入地研究二氧化碳還原為碳?xì)浠衔锞哂兄匾饬x。

王紅明教授課題組首次提出了利用高共軛氧配位體(2,3,6,7,10,11-六羥基三亞苯基苯, HHTP)和稀土位點(diǎn)結(jié)合形成的金屬-有機(jī)框架材料為研究對(duì)象，并采用第一性原理計(jì)算來(lái)快速篩選各種鑭系稀土元素，以選擇還原CO2為CO/CH4的路徑。其中Lu-HHTP在低還原電位以-1.2 V vs. RHE下反應(yīng)，其電流密度超過-200 mA cm-2，甲烷的法拉第效率約為77%。同時(shí)，課題組首次提出了在電催化二氧化碳還原過程中稀土活性中心的f-π*共軛反鍵軌道誘導(dǎo)效應(yīng)的驗(yàn)證與機(jī)制探究：在反應(yīng)過程中，Lu的f軌道和CO的π*軌道在費(fèi)米能級(jí)附近的重疊促進(jìn)了CO*的吸附和隨后的C-H加氫反應(yīng)，從而降低了甲烷生成的過電位，實(shí)現(xiàn)了快速的局部電荷轉(zhuǎn)移。

與前期同類工作相比，該成果利用非銅基的稀土-有機(jī)框架結(jié)構(gòu)催化劑并能在較低的過電位下高效地將CO2電催化還原為CH4，并且具有極佳的穩(wěn)定性，開辟了二氧化碳的資源化利用的全新路徑。此外，利用有機(jī)框架結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)負(fù)載稀土位點(diǎn)，該策略可以達(dá)到很高的原子利用率與較低的經(jīng)濟(jì)成本，為實(shí)現(xiàn)稀土材料的高價(jià)值利用提供了一種全新的解決方案。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委以及江西省科技廳的大力資助。

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416467

編    輯：朱文芳

責(zé)任編輯：涂金鳳