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本網(wǎng)訊（化學(xué)學(xué)院）在國際著名分子鐵電科學(xué)家熊仁根教授提出的“似球-非球”理論的指導(dǎo)下，近日，蔡琥團隊成功設(shè)計合成出了一例類陶瓷的分子鐵電體[3,2,1-dabco]BF4。在室溫下，該分子鐵電體表現(xiàn)出優(yōu)異的鐵電性能和分子成膜性能。相關(guān)研究結(jié)果以“Rational Design of Ceramic-Like Molecular Ferroelectric by Quasi-Spherical Theory”為題，在化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）發(fā)表。該論文的第一作者為魏振宏博士，第一完成單位和通訊作者單位均為南昌大學(xué)。這是繼2018年在JACS上報道第一例反鈣鈦礦分子鐵電體后，蔡琥團隊又一次在分子鐵電領(lǐng)域取得重要研究進展。

圖1.(a)類陶瓷分子鐵電體[3.2.1-dabco]BF4的合成策略示意圖, (b)分子[3.2.1-dabco]BF4立方對稱結(jié)構(gòu)圖。

目前，無機陶瓷鐵電體(例如：PZT、SBT、BTO)因其成膜成本高、制備需要高溫?zé)Y(jié)、含有潛在毒性元素等缺點，限制了其在柔性可穿戴器件的應(yīng)用。與之相比，分子鐵電材料因其易于加工、對環(huán)境友好、重量輕、低聲阻抗和機械柔性而受到了研究人員的廣泛關(guān)注，它可作為常規(guī)陶瓷鐵電材料的可行替代品或有益補充。然而，由塑性相變誘發(fā)鐵電的多晶型陶瓷分子鐵電體的報道屈指可數(shù)，并且絕大部分分子鐵電體呈現(xiàn)單軸的鐵電性能，極大地限制了其在實際應(yīng)用中的潛力。

圖2[3,2,1-dabco]BF4鐵電性能的測試表征

該研究團隊在本工作中運用“似球-非球”理論，通過化學(xué)設(shè)計的方法合成了一種在357 K上具有m3mFmm2型鐵電相變的陶瓷分子鐵電體，1,5-二氮雜二環(huán)[3.2.1]辛烷四氟化硼([3.2.1-dabco]BF4)。其可在室溫下以多晶薄膜形式顯示出色的鐵電性能。基于已報道的4/mmmFmm2型分子鐵電[2.2.2-dabco]BF4，運用化學(xué)設(shè)計的方法將[2.2.2-dabco]+陽離子改為其同分異構(gòu)體[3.2.1-dabco]+，一定程度上降低了分子的對稱性并保持了準(zhǔn)球形分子構(gòu)型，從而使其極軸從2重軸提升到了6重軸，自發(fā)極化強度Ps從4.9 μC·cm-2增大到了5.5μC·cm-2。

值得一提的是，該設(shè)計思路成功地將鐵電相變從四方晶系到正交晶系的轉(zhuǎn)變擴大到從立方晶系到正交晶系的轉(zhuǎn)變。鐵電相變中極大的對稱性破缺有利于增大鐵電相到順電相的熵值，該發(fā)現(xiàn)將為降低制冷領(lǐng)域能源損耗提供一種新的途徑，是分子鐵電在固體制冷領(lǐng)域的新的突破。這一工作也為類陶瓷分子鐵電體的合成提供了全新的設(shè)計思路，極大地提高了其在可穿戴設(shè)備、柔性材料、生物機械等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11665

編    輯：涂金鳳

責(zé)任編輯：許  航